铁铜双金属MOF用于类芬顿高效降解有机污染物.docx

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1、铁铜双金属MOF用于类芬顿高效降解有机污染物目录?研究背景1?本文亮点1?图文解析1?全文小结7研究背景类芬顿技术是降解水体有机污染物的常用手段，其具有反应速度快、无二 次污染、易于操作、成本低等优点。但如何提高Fe(II)再生速率以保障反应的持 续进行是该技术的核心问题之一。目前常用的方法是在反应体系中添加羟胺等 还原剂，或通过光照等方式输入能量促进Fe(W)还原为Fe().然后羟胺本身具 有毒性，对环境具有二次污染的潜在威胁；光照等方式可能会增加反应装置的 操作难度及增加运行成本。近些年，构建铁-铜双金属催化剂促进Fe()再生成 为了研究热点。铜的还原电位(CU()CU(I)(U6 V v

2、s. NHE)低于铁(Fe(In)/Fe() (0.77 Vvs. NHE),且其是人体微量元素之一，毒性较低。金属有 机框架(MoFS)具有有序的结构，通过构建铁-铜双金属MOFs有利于探究铁-铜双 位点在类芬顿反应过程中的协同作用，揭示铜在催化反应中的作用。本文合成了铁MoF(BUC-96)及铁铜双金属MOF(BUC-96(FeCU-X选择磷 酸氯唾(CQ)为目标污染物对比研究了单金属催化剂BUC-96和双金属催化剂 BUC-96(FeCu-x的类芬顿活性及Fe(II)再生速率。本文亮点1、合成了一种具有高效类芬顿活性的铁-铜双金属MOF催化剂 BUC-96(FeCu-x);2、揭示了 C

3、u()在Fe()再生、0H产生等方面的作用；3、证明了铁-铜双金属位点更有利于H2O2的活化。?.图文解析IO 2 M 4050MOFig.l (a) Simplified crystal structure (grey sticks represent bpy; (b) TheFe-H2dhtp network; (C) Coordination circumstance of Fe2+. H atoms were omitted; SEM image of(d) BUC-96 and (e) BUC-96(FeCu-5);m HRTEM ofBUC-96(FeCU-5); (g) EDS

4、mapping images of BUC-96(FeCu-5; (h) PXRD of BUC-96 and BUC-96(FeCu-x; (i) XPS N Is spectra of BUC-96(FeCu-5.要点：BUC-96具有三维多孔结构；铜在BUC-96(FeCU-X)催化剂中存在形式 为金属节点，而非金属纳米颗粒或氧化物。10152025300Time (min)1015202530Time (min)(d)1001015202530Time (min)Fig.2 (a) CQ degradation over BUC-96 and BUC-96(FeCu-x; (b) Re

5、sidual1二CMOF菊助环境RecyclesOooo 8 6 4 2 () AJIle0 -otfH2O2 over BUC-96 and BUC-96(FeCu-xJ; (cj CQ removal efficiencies in presence of different BUC-96(FeCu-5 dosage; (d) Reusability of BUC-96(FeCu-5 in five consecutive runs. Reaction conditions: 0.2 g/L catalyst (if no marked, 50 mL CQ (20 mg L-I1 20 L

6、 H2O2 (3.9 mmolL, initial pH = 5.5.要点：BUC-96可直接活化电。2降解CQ,其性能高于文献报道的多种铁基 MOFS催化剂；但引入铜后，BUC-96(FeCu-5表现出超高的类芬顿活性，其效 率比BUC-96高了 20.1倍。buc-96 Fc 2pl2Fc2p3befbfv reacliunF叫)Fe(II) after reaction”l.n.BUC敕FeCU5) Fe 2p1,before rcctiJuau一 EAOuIaNFig. 6 (a) Photo image of the catalytic reactor for CQ degradat

7、ion over50100J楞鼎劭环凄Time (min)OoBUC-96(FeCu-5 via Fenton-Iike reaction; (b) The CQ degradation in BUC-96fFeCu-5H202 system.?.全文小结合成了一种铁基MOF催化齐U BUC-96,并引入铜离子构建了铁-铜双金属催 化剂BUC-96(FeCu-xo揭示了铜在铁-铜双金属MOF类芬顿反应过程的作用， 即有效促进Fe()的再生，提高QH的产生，降低山。2的活化能。该研究成果得到了国家自然科学基金、北京市自然科学基金、北京市属高 等学校长城学者培养计划、北京市百千万人才工程、北京建筑大学市属高校基 本科研业务费项目的资助。